Combustible MOX - MOX fuel

Combustible à oxyde mixte , communément appelé combustible MOX , est combustible nucléaire qui contient plus d'un oxyde d' un matériau fissile , consistant habituellement en plutonium mélangé avec de l' uranium naturel , l' uranium de retraitement ou de l' uranium appauvri . Le combustible MOX est une alternative au combustible à l' uranium faiblement enrichi (UFE) utilisé dans les réacteurs à eau légère qui prédominent dans la production d' énergie nucléaire .

Par exemple, un mélange de 7 % de plutonium et de 93 % d'uranium naturel réagit de manière similaire, mais pas identique, au combustible LEU (3 à 5 % d'uranium-235). Le MOX est généralement constitué de deux phases, UO ₂ et PuO ₂ , et/ou d'une solution solide monophasique (U,Pu)O ₂ . La teneur en PuO ₂ peut varier de 1,5 % en poids à 25-30 % en poids selon le type de réacteur nucléaire.

L'un des attraits du combustible MOX est qu'il s'agit d'un moyen d'utiliser le plutonium excédentaire de qualité militaire, une alternative au stockage du plutonium excédentaire, qui devrait être protégé contre le risque de vol pour une utilisation dans des armes nucléaires . D'un autre côté, certaines études ont averti que la normalisation de l'utilisation commerciale mondiale du combustible MOX et l'expansion associée du retraitement nucléaire augmenteraient, plutôt que réduire, le risque de prolifération nucléaire , en encourageant une séparation accrue du plutonium du combustible usé dans le nucléaire civil. cycle du combustible.

Aperçu

Dans chaque cœur de réacteur nucléaire à base d'uranium, il y a à la fois une fission d'isotopes d'uranium tels que l' uranium-235 et la formation de nouveaux isotopes plus lourds en raison de la capture de neutrons , principalement par l' uranium-238 . La majeure partie de la masse de combustible dans un réacteur est de l'uranium-238. Par capture de neutrons et deux désintégrations bêta successives , l'uranium-238 devient du plutonium-239 , qui, par captures successives de neutrons, devient plutonium-240 , plutonium-241 , plutonium-242 et (après d'autres désintégrations bêta) d'autres nucléides transuraniens ou actinides . Le plutonium-239 et le plutonium-241 sont fissiles , comme l'uranium-235. De petites quantités d' uranium-236 , de neptunium-237 et de plutonium-238 sont formées de la même manière à partir d'uranium-235.

Normalement, le combustible étant changé tous les trois ans environ, la majeure partie du plutonium 239 est « brûlée » dans le réacteur. Il se comporte comme l'uranium 235, avec une section efficace légèrement plus élevée pour la fission, et sa fission libère une quantité d' énergie similaire . En règle générale, environ un pour cent du combustible usé déchargé d'un réacteur est du plutonium, et environ les deux tiers du plutonium sont du plutonium-239. Dans le monde, près de 100 tonnes de plutonium dans le combustible usé sont produites chaque année.

Le retraitement du plutonium en combustible utilisable augmente l'énergie dérivée de l'uranium d'origine d'environ 12 %, et si l'uranium 235 est également recyclé par réenrichissement, elle devient d'environ 20 %. Actuellement, le plutonium n'est retraité et utilisé qu'une seule fois comme combustible MOX ; le combustible MOX usé, à forte proportion d' actinides mineurs et d'isotopes du plutonium, est stocké comme déchet.

Les réacteurs nucléaires existants doivent recevoir une nouvelle autorisation avant que le combustible MOX puisse être introduit car son utilisation modifie les caractéristiques de fonctionnement d'un réacteur, et la centrale doit être conçue ou légèrement adaptée pour l'accepter ; par exemple, plus de barres de commande sont nécessaires. Souvent, seul un tiers à la moitié de la charge de combustible est converti en MOX, mais pour plus de 50 % de charge en MOX, des changements importants sont nécessaires et un réacteur doit être conçu en conséquence. La conception du réacteur System 80 , notamment déployée à la centrale nucléaire américaine de Palo Verde près de Phoenix, en Arizona , a été conçue pour une compatibilité à 100 % avec le cœur MOX, mais a toujours fonctionné jusqu'à présent avec de l'uranium faiblement enrichi frais. En théorie, les trois réacteurs de Palo Verde pourraient utiliser chaque année le MOX provenant de sept réacteurs à combustible conventionnel et n'auraient plus besoin de combustible uranium neuf.

Selon Énergie atomique du Canada limitée (EACL), les réacteurs CANDU pourraient utiliser des cœurs 100 % MOX sans modification physique. EACL a signalé au comité de l'Académie nationale des sciences des États-Unis sur l'élimination du plutonium qu'elle possède une vaste expérience dans les essais d'utilisation de combustible MOX contenant de 0,5 à 3 % de plutonium.

La teneur en plutonium non brûlé du combustible MOX usé des réacteurs thermiques est importante – supérieure à 50 % de la charge initiale de plutonium. Cependant, pendant la combustion du MOX, le rapport des isotopes fissiles (nombres impairs) aux isotopes non fissiles (pairs) chute d'environ 65 % à 20 %, selon le taux de combustion. Cela rend toute tentative de récupération des isotopes fissiles difficile et tout Pu en vrac récupéré nécessiterait une fraction si élevée de Pu dans tout MOX de deuxième génération que cela serait impraticable. Cela signifie qu'un tel combustible usé serait difficile à retraiter pour une réutilisation ultérieure (combustion) du plutonium. Le retraitement régulier du MOX usé biphasique est difficile en raison de la faible solubilité du PuO ₂ dans l'acide nitrique. En 2015, la seule démonstration commerciale de combustible à haut taux de combustion recyclé deux fois a eu lieu dans le réacteur rapide Phénix .

Candidatures en cours

Un MOX utilisé, qui a 63 GW jours (thermique) de combustion et a été examiné avec un microscope électronique à balayage utilisant une fixation de microsonde électronique. Plus le pixel du côté droit est clair, plus la teneur en plutonium du matériau à cet endroit est élevée

Le retraitement du combustible nucléaire commercial en MOX est réalisé en France et dans une moindre mesure en Russie , en Inde et au Japon . Au Royaume-Uni, THORP a fonctionné de 1994 à 2018. La Chine envisage de développer des réacteurs à neutrons rapides et un retraitement. Le retraitement du combustible nucléaire usé des réacteurs commerciaux n'est pas autorisé aux États-Unis pour des raisons de non-prolifération.

Les États-Unis construisaient une usine de combustible MOX sur le site de Savannah River en Caroline du Sud. Bien que la Tennessee Valley Authority (TVA) et Duke Energy aient exprimé leur intérêt pour l'utilisation du combustible de réacteur MOX issu de la conversion du plutonium de qualité militaire, TVA (actuellement le client le plus probable) a déclaré en avril 2011 qu'elle retarderait une décision jusqu'à ce qu'elle puisse voir comment Combustible MOX utilisé dans l'accident nucléaire de Fukushima Daiichi . En mai 2018, le ministère de l'Énergie a annoncé que l'usine aurait besoin de 48 milliards de dollars supplémentaires pour être achevée, en plus des 7,6 milliards de dollars déjà dépensés. La construction a été annulée.

Réacteurs thermiques

Environ 30 réacteurs thermiques en Europe (Belgique, Pays-Bas, Suisse, Allemagne et France) utilisent le MOX et 20 autres ont été autorisés à le faire. La plupart des réacteurs l'utilisent pour environ un tiers de leur cœur, mais certains accepteront jusqu'à 50 % d'assemblages MOX. En France, EDF ambitionne de faire fonctionner l'ensemble de son palier 900 MWe avec au moins un tiers de MOX. Le Japon visait à avoir un tiers de ses réacteurs utilisant du MOX d'ici 2010 et a approuvé la construction d'un nouveau réacteur avec un chargement complet de combustible de MOX. Du combustible nucléaire total utilisé aujourd'hui, le MOX fournit 2 %.

Les problèmes d'autorisation et de sécurité liés à l'utilisation du combustible MOX comprennent :

Comme les isotopes du plutonium absorbent plus de neutrons que les combustibles à l'uranium, les systèmes de contrôle des réacteurs peuvent nécessiter des modifications.
Le combustible MOX a tendance à chauffer plus en raison d'une conductivité thermique plus faible, ce qui peut être un problème dans certaines conceptions de réacteurs.
Le dégagement de gaz de fission dans les assemblages combustibles MOX peut limiter le temps de combustion maximal du combustible MOX.

Environ 30 % du plutonium initialement chargé dans le combustible MOX est consommé par utilisation dans un réacteur thermique. En théorie, si un tiers de la charge de combustible du cœur est du MOX et deux tiers du combustible d'uranium, il n'y a aucun changement net de la masse de plutonium dans le combustible usé et le cycle pourrait être répété ; cependant, de multiples difficultés subsistent dans le retraitement du combustible MOX usé. Depuis 2010, le plutonium n'est recyclé qu'une seule fois dans les réacteurs thermiques, et le combustible MOX usé est séparé du reste du combustible usé pour être stocké en tant que déchet.

Tous les isotopes du plutonium sont soit fissiles, soit fertiles, bien que le plutonium-242 doive absorber 3 neutrons avant de devenir du curium -245 fissile ; dans les réacteurs thermiques, la dégradation isotopique limite le potentiel de recyclage du plutonium. Environ 1 % du combustible nucléaire usé des REO actuels est du plutonium, avec une composition isotopique approximative de 52 %²³⁹
₉₄Pu
, 24% ²⁴⁰
₉₄Pu
, 15% ²⁴¹
₉₄Pu
, 6% ²⁴²
₉₄Pu
et 2% ²³⁸
₉₄Pu
lorsque le combustible est retiré du réacteur pour la première fois.

Réacteurs rapides

Parce que le rapport fission/capture des neutrons à haute énergie ou rapides change en faveur de la fission pour presque tous les actinides , y compris²³⁸
₉₂U
, les réacteurs à neutrons rapides pourraient tous les utiliser comme combustible. Tous les actinides peuvent subir une fission induite par des neutrons avec des neutrons non modérés ou rapides. Un réacteur rapide est donc plus efficace qu'un réacteur thermique pour utiliser le plutonium et les actinides supérieurs comme combustible.

Ces réacteurs rapides sont mieux adaptés à la transmutation d'autres actinides que les réacteurs thermiques. Parce que les réacteurs thermiques utilisent des neutrons lents ou modérés, les actinides qui ne sont pas fissibles avec les neutrons thermiques ont tendance à absorber les neutrons au lieu de fissionner. Cela conduit à l'accumulation d'actinides plus lourds et réduit le nombre de neutrons thermiques disponibles pour poursuivre la réaction en chaîne.

Fabrication

Séparation du plutonium

La première étape consiste à séparer le plutonium de l'uranium restant (environ 96 % du combustible usé) et des produits de fission avec les autres déchets (ensemble environ 3 %) par le procédé PUREX .

Mélange à sec

Le combustible MOX peut être fabriqué en broyant ensemble de l'oxyde d'uranium (UO ₂ ) et de l'oxyde de plutonium (PuO ₂ ) avant que l'oxyde mixte ne soit comprimé en pastilles, mais ce procédé a l'inconvénient de former beaucoup de poussière radioactive.

Coprécipitation

Un mélange de nitrate d' uranyle et de nitrate de plutonium dans l'acide nitrique est transformé par traitement avec une base telle que l'ammoniac pour former un mélange de diuranate d'ammonium et d'hydroxyde de plutonium. Après chauffage dans un mélange de 5% d' hydrogène et 95% d' argon, il se forme un mélange de dioxyde d'uranium et de dioxyde de plutonium . À l'aide d'une base , la poudre résultante peut être passée dans une presse et transformée en pastilles. Les pastilles peuvent ensuite être frittées en un mélange d'oxyde d'uranium et de plutonium.

Teneur en américium

Le plutonium provenant du combustible retraité est généralement transformé en MOX moins de cinq ans après sa production pour éviter les problèmes résultant des impuretés produites par la désintégration des isotopes à courte durée de vie du plutonium. En particulier, le plutonium-241 se désintègre en américium-241 avec une demi-vie de 14 ans. L'américium-241 étant un émetteur de rayons gamma , sa présence constitue un risque potentiel pour la santé au travail . Il est cependant possible d'éliminer l' américium du plutonium par un procédé de séparation chimique. Même dans les pires conditions, le mélange américium/plutonium est moins radioactif qu'une liqueur de dissolution de combustible usé, il devrait donc être relativement simple de récupérer le plutonium par PUREX ou une autre méthode de retraitement aqueux.

Contenu de curium

Il est possible que l' américium et le curium puissent être ajoutés à un combustible U/Pu MOX avant qu'il ne soit chargé dans un réacteur rapide. C'est un moyen de transmutation. Travailler avec du curium est beaucoup plus difficile que l'américium car le curium est un émetteur de neutrons, la ligne de production de MOX devrait être blindée à la fois avec du plomb et de l' eau pour protéger les travailleurs.

Aussi, l'irradiation neutronique du curium génère des actinides supérieurs , comme le californium , qui augmentent la dose de neutrons associée au combustible nucléaire irradié ; cela a le potentiel de polluer le cycle du combustible avec de puissants émetteurs de neutrons. En conséquence, il est probable que le curium sera exclu de la plupart des combustibles MOX.

Thorium MOX

Le combustible MOX contenant des oxydes de thorium et de plutonium est également testé. Selon une étude norvégienne, « la réactivité des vides caloporteurs du combustible thorium-plutonium est négative pour des teneurs en plutonium jusqu'à 21 %, alors que la transition se situe à 16 % pour le combustible MOX ». Les auteurs ont conclu que "le combustible thorium-plutonium semble offrir certains avantages par rapport au combustible MOX en ce qui concerne la valeur des barres de contrôle et du bore , la CVR et la consommation de plutonium."

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