Spectroscopie d'absorption totale - Total absorption spectroscopy
La spectroscopie d'absorption totale est une technique de mesure qui permet de mesurer le rayonnement gamma émis dans les différentes transitions gamma nucléaires qui peuvent avoir lieu dans le noyau fille après que son parent instable se soit désintégré au moyen du processus de désintégration bêta. Cette technique peut être utilisée pour les études de désintégration bêta liées aux mesures d'alimentation bêta dans la fenêtre d'énergie de désintégration complète pour les noyaux loin de la stabilité.
Il est mis en œuvre avec un type particulier de détecteur , le " spectromètre d'absorption totale " (TAS), constitué d'un cristal scintillateur qui entoure presque complètement l'activité à mesurer, couvrant un angle solide d'environ 4π. Aussi, dans un cas idéal, il doit être suffisamment épais pour avoir un rendement de pointe proche de 100%, de cette manière son efficacité totale est également très proche de 100% (c'est l'une des raisons pour lesquelles on l'appelle absorption "totale" spectroscopie). Enfin, il doit être aveugle à tout autre type de rayonnement. Les rayons gamma produits dans la désintégration étudiée sont collectés par des photomultiplicateurs attachés au matériau scintillateur. Cette technique peut résoudre le problème de l' effet Pandémonium .
Il y a un changement de philosophie lors de la mesure avec un TAS. Au lieu de détecter les rayons gamma individuels (comme le font les détecteurs haute résolution ), il détectera les cascades gamma émises dans la désintégration. Ensuite, le spectre d'énergie final ne sera pas un ensemble de pics d'énergie différents provenant des différentes transitions (comme on peut s'y attendre dans le cas d'un détecteur au germanium ), mais un ensemble de pics situés à une énergie qui est la somme des différents les énergies de tous les gammas de la cascade émises à chaque niveau. Cela signifie que le spectre d'énergie mesuré avec un TAS sera en réalité un spectre des niveaux des noyaux, où chaque pic est un niveau peuplé dans la désintégration. Comme l'efficacité de ces détecteurs est proche de 100%, il est possible de voir l'alimentation aux niveaux d'excitation élevés qui ne peuvent généralement pas être vus par les détecteurs à haute résolution. Cela fait de la spectroscopie d'absorption totale la meilleure méthode pour mesurer les alimentations bêta et fournir des distributions précises d'intensité bêta ( I β ) pour des schémas de désintégration complexes.
Dans un cas idéal, le spectre mesuré serait proportionnel à l'alimentation bêta ( I β ). Mais un vrai TAS a une efficacité et une résolution limitées , et le I β doit également être extrait du spectre mesuré, qui dépend de la réponse du spectromètre. L'analyse des données TAS n'est pas simple: pour obtenir la force des données mesurées, un processus de déconvolution doit être appliqué.
Méthode d'analyse des données TAS
L'analyse complexe des données mesurées avec le TAS peut se réduire à la solution d'un problème linéaire:
d = Ri
étant donné qu'il met en relation les données mesurées ( d ) avec les alimentations ( i ) à partir desquelles la distribution d'intensité bêta I β peut être obtenue.
R est la matrice de réponse du détecteur (c'est-à-dire la probabilité qu'une décroissance qui alimente un certain niveau donne un comptage dans une certaine case du spectre). La fonction R dépend du détecteur mais aussi du schéma de niveau particulier qui est mesuré. Pour pouvoir extraire la valeur de i des données d, l'équation doit être inversée (cette équation est également appelée « problème inverse »).
Malheureusement, cela ne peut pas être fait facilement car il y a une réponse similaire à l'alimentation des niveaux adjacents lorsqu'ils sont à des énergies d'excitation élevées où la densité de niveau est élevée. En d'autres termes, il s'agit de l'un des problèmes dits «mal posés» , pour lesquels plusieurs ensembles de paramètres peuvent reproduire étroitement le même ensemble de données. Ensuite, pour trouver i , il faut obtenir la réponse pour laquelle les rapports de branchement et une simulation précise de la géométrie du détecteur sont nécessaires. Plus l'efficacité du TAS utilisée est élevée, plus la dépendance de la réponse aux rapports de branchement sera faible. Ensuite, il est possible d'introduire à la main les rapports de branchement inconnus à partir d'une estimation plausible. Une bonne estimation peut être calculée au moyen du modèle statistique .
Ensuite, la procédure pour trouver les alimentations est itérative: en utilisant l' algorithme de maximisation d'espérance pour résoudre le problème inverse, Ensuite, la procédure pour trouver les alimentations est itérative: en utilisant l' algorithme de maximisation des espérances pour résoudre le problème inverse, les alimentations sont extraites; s'ils ne reproduisent pas les données expérimentales, cela signifie que l'estimation initiale des rapports de branchement est erronée et doit être modifiée (bien sûr, il est possible de jouer avec d'autres paramètres de l'analyse). En répétant cette procédure de manière itérative en un nombre réduit d'étapes, les données sont finalement reproduites.
Calcul du taux de branchement
La meilleure façon de gérer ce problème est de conserver un ensemble de niveaux discrets à de faibles énergies d'excitation et un ensemble de niveaux groupés à des énergies élevées. L'ensemble à basses énergies est censé être connu et peut être extrait de bases de données (par exemple, la base de données [ENSDF], qui contient des informations à partir de ce qui a déjà été mesuré avec la technique de haute résolution). L'ensemble aux hautes énergies est inconnu et ne chevauche pas la partie connue. À la fin de ce calcul, toute la région des niveaux à l'intérieur de la fenêtre de valeur Q (connue et inconnue) est regroupée.
A ce stade de l'analyse il est important de connaître les coefficients de conversion internes pour les transitions reliant les niveaux connus. Le coefficient de conversion interne est défini comme le nombre de désexcitations via émission e− par rapport à celles via émission γ. Si une conversion interne a lieu, les champs multipolaires EM du noyau ne se traduisent pas par l'émission d'un photon, mais les champs interagissent avec les électrons atomiques et provoquent l'émission de l'un des électrons par l'atome. Le gamma qui serait émis après la désintégration bêta est manqué et l'intensité γ diminue en conséquence: IT = Iγ + Ie− = Iγ (1 + αe), donc ce phénomène doit être pris en compte dans le calcul. De plus, les rayons X seront contaminés par ceux provenant du processus de conversion électronique. Ceci est important dans la désintégration de la capture d'électrons , car il peut affecter les résultats de tout spectre à rayons X si la conversion interne est forte. Sa probabilité est plus élevée pour les énergies plus faibles et les multipolarités élevées.
L'un des moyens d'obtenir la matrice de rapport de ramification complète consiste à utiliser le modèle nucléaire statistique. Ce modèle génère une matrice de rapport de ramification groupée à partir des densités de niveau moyennes et des fonctions d'intensité gamma moyenne. Pour la partie inconnue, des rapports de branchement moyens peuvent être calculés, pour lesquels plusieurs paramétrisations peuvent être choisies, tandis que pour la partie connue, les informations des bases de données sont utilisées.
Simulation de réponse
Il n'est pas possible de produire des sources gamma qui émettent toutes les énergies nécessaires pour calculer avec précision la réponse d'un détecteur TAS. Pour cette raison, il est préférable d'effectuer une simulation Montecarlo de la réponse. Pour que cette simulation soit fiable, les interactions de toutes les particules émises dans la désintégration (γ, e− / e +, Auger e, rayons X, etc.) doivent être modélisées avec précision, et la géométrie et les matériaux en les particules doivent être bien reproduites. De plus, la production légère du scintillateur doit être incluse. La manière de réaliser cette simulation est expliquée en détail dans l'article de D. Cano-Ott et al. GEANT3 et GEANT4 sont bien adaptés à ce type de simulations.
Si le matériau scintillateur du détecteur TAS souffre d'une non proportionnalité dans la production de lumière, les pics produits par une cascade seront déplacés davantage pour chaque incrément de multiplicité et la largeur de ces pics sera différente de la largeur des pics simples avec la même énergie. Cet effet peut être introduit dans la simulation au moyen d'une efficacité de scintillation hyperbolique.
La simulation de la production de lumière élargira les pics du spectre TAS; cependant, cela ne reproduit toujours pas la largeur réelle des pics expérimentaux. Lors de la mesure, des processus statistiques supplémentaires affectent la collecte d'énergie et ne sont pas inclus dans le Montecarlo. Cela a pour effet un élargissement supplémentaire des pics expérimentaux du TAS. Étant donné que les pics reproduits avec le Montecarlo n'ont pas la largeur correcte, une convolution avec une distribution de résolution instrumentale empirique doit être appliquée à la réponse simulée.
Enfin, si les données à analyser proviennent d'événements de capture d'électrons, une matrice de réponse gamma simulée doit être construite en utilisant les réponses simulées à des rayons γ monoénergétiques individuels de plusieurs énergies. Cette matrice contient les informations relatives à la dépendance de la fonction de réponse au détecteur. Pour inclure également la dépendance vis-à-vis du schéma de niveau qui est mesuré, la matrice mentionnée ci-dessus doit être alambiquée avec la matrice de rapport de branchement calculée précédemment. De cette manière, la réponse globale finale R est obtenue.
Détecteurs auxiliaires
Une chose importante à garder à l'esprit lors de l'utilisation de la technique TAS est que, si des noyaux avec des demi-vies courtes sont mesurés, le spectre d'énergie sera contaminé par les cascades gamma des noyaux filles produits dans la chaîne de désintégration. Normalement, les détecteurs TAS ont la possibilité de placer des détecteurs auxiliaires à l'intérieur d'eux, pour mesurer le rayonnement secondaire comme les rayons X , les électrons ou les positrons . De cette manière, il est possible de marquer les autres composants de la désintégration lors de l' analyse , permettant de séparer les contributions provenant de tous les différents noyaux ( séparation isobare ).
Détecteurs TAS dans le monde
TAS chez ISOLDE
En 1970, un spectromètre composé de deux détecteurs cylindriques NaI de 15 cm de diamètre et 10 cm de longueur a été utilisé à ISOLDE
TAS chez GSI
La station de mesure TAS installée au GSI avait un système de transport de bande qui permettait la collecte des ions sortant du séparateur (ils étaient implantés dans la bande), et le transport de ces ions de la position de collecte au centre du TAS pour la mesure (au moyen du mouvement du ruban). Le TAS de cette installation était constitué d'un cristal de NaI cylindrique de Φ = h = 35,6 cm, avec un trou cylindrique concentrique dans la direction de l'axe de symétrie. Ce trou était rempli par un détecteur à fiche (4,7x15,0 cm) avec un support qui permettait de placer des détecteurs auxiliaires et deux rouleaux pour une bande.
Station de mesure Lucrecia
Cette station de mesure, installée à l'extrémité d'une des lignes de lumière ISOLDE , se compose d'un TAS et d'une station de bande.
Dans cette station, un tube de faisceau est utilisé pour maintenir la bande. Le faisceau est implanté dans la bande à l'extérieur du TAS, qui est ensuite transporté vers le centre du détecteur pour la mesure. Dans cette station, il est également possible d'implanter la poutre directement au centre du TAS, en changeant la position des rouleaux. Cette dernière procédure permet la mesure de noyaux plus exotiques avec des demi-vies très courtes.
Lucrecia est le TAS de cette station. Il est constitué d'une seule pièce de matériau NaI (Tl) de forme cylindrique avec φ = h = 38 cm (le plus grand jamais construit à notre connaissance). Il présente une cavité cylindrique de 7,5 cm de diamètre qui la traverse perpendiculairement à son axe de symétrie. Le but de ce trou est de permettre au tube de faisceau d'atteindre la position de mesure afin que le ruban puisse être positionné au centre du détecteur. Il permet également la mise en place de détecteurs annexes du côté opposé pour mesurer d'autres types de rayonnement émis par l'activité implantée dans la bande (rayons X, e- / e +, etc.). Cependant, la présence de ce trou rend ce détecteur moins efficace par rapport au GSI TAS (l'efficacité totale de Lucrecia est d'environ 90% de 300 à 3000 keV). La lumière de Lucrecia est collectée par 8 photomultiplicateurs. Pendant les mesures, Lucrecia continue de mesurer à un taux de comptage total ne dépassant pas 10 kHz pour éviter les contributions d'empilement de second ordre et d'ordre supérieur.
Autour du TAS se trouve une boîte de blindage de 19,2 cm d'épaisseur composée de quatre couches: polyéthylène, plomb, cuivre et aluminium. Le but de celui-ci est d'absorber la plupart des rayonnements externes (neutrons, rayons cosmiques et fond de la pièce).
Voir également
Les références
Liens externes
- Salle d'expérimentation du séparateur de masse isotopique en ligne , où Lucrecia est installé.
- Gamma Spectroscopy Group , dédié aux mesures de spectroscopie d'absorption totale.