Phonon de surface - Surface phonon

Une représentation imagée des déplacements atomiques dans un mode de vibration du réseau.

En physique du solide , un phonon de surface est le quantum d'un mode de vibration de réseau associé à une surface solide. Semblable aux vibrations de réseau ordinaires dans un solide en vrac (dont les quanta sont simplement appelés phonons ), la nature des vibrations de surface dépend des détails de périodicité et de symétrie d'une structure cristalline . Les vibrations de surface sont cependant distinctes des vibrations de masse, car elles résultent de la fin abrupte d'une structure cristalline à la surface d'un solide. La connaissance de la dispersion des phonons de surface donne des informations importantes sur la quantité de relaxation de surface, l'existence et la distance entre un adsorbat et la surface, et des informations sur la présence, la quantité et le type de défauts existant sur la surface.

Dans la recherche moderne sur les semi-conducteurs, les vibrations de surface sont intéressantes car elles peuvent se coupler avec des électrons et ainsi affecter les propriétés électriques et optiques des dispositifs semi-conducteurs. Ils sont les plus pertinents pour les dispositifs où la zone électronique active est proche d'une surface, comme c'est le cas dans les systèmes électroniques bidimensionnels et dans les points quantiques . À titre d'exemple spécifique, la taille décroissante des points quantiques de CdSe s'est avérée entraîner une augmentation de la fréquence de la résonance de vibration de surface, qui peut se coupler avec les électrons et affecter leurs propriétés.

Deux méthodes sont utilisées pour modéliser les phonons de surface. L'une est la "méthode de la dalle", qui aborde le problème en utilisant la dynamique du réseau pour un solide avec des surfaces parallèles, et l'autre est basée sur les fonctions de Green . Laquelle de ces approches est utilisée est basée sur le type d'informations requises pour le calcul. Pour les phénomènes de phonons à large surface, la méthode conventionnelle de dynamique de réseau peut être utilisée ; pour l'étude des défauts du réseau, des résonances ou de la densité d'états de phonons, la méthode de la fonction de Green donne des résultats plus utiles.

Description quantique

Les phonons de surface sont représentés par un vecteur d'onde le long de la surface, q , et une énergie correspondant à une fréquence de mode vibrationnelle particulière, . La zone de surface de Brillouin (SBZ) pour les phonons se compose de deux dimensions, plutôt que de trois pour le volume. Par exemple, la surface cubique à faces centrées (100) est décrite par les directions ΓX et ΓM, se référant respectivement à la direction [110] et à la direction [100].

La description des déplacements atomiques par l'approximation harmonique suppose que la force sur un atome est fonction de son déplacement par rapport aux atomes voisins, c'est-à-dire que la loi de Hooke est vraie. Les termes d'anharmonicité d'ordre supérieur peuvent être pris en compte en utilisant des méthodes perturbatives .

Les positions sont alors données par la relation

m_{i}{\ddot {u}}_{i\alpha }=-\sum _{j,\beta }\phi _{i\alpha ,j\beta }u_{j,\beta }

où i est l'endroit où l'atome serait assis s'il était en équilibre, m _i est la masse de l'atome qui devrait s'asseoir à i, α est la direction de son déplacement, u _i,α est la quantité de déplacement de l'atome de i, et sont les constantes de force qui proviennent du potentiel cristallin.

\phi _{i\alpha ,j\beta }

La solution à cela donne le déplacement atomique dû au phonon, qui est donné par

u_{\ell ,m,\kappa ,\alpha }={\sqrt {(m_{\kappa })}}v_{\ell ,\kappa ,\alpha }(\omega ,q)e^{ i[\omega t-qx(\ell ,m)]}

où la position atomique i est décrite par l , m et κ , qui représentent la couche atomique spécifique, l , la cellule unitaire particulier , il est, m , et la position de l'atome par rapport à sa propre cellule unitaire, κ . Le terme x ( l , m ) est la position de la maille unitaire par rapport à une origine choisie.

Modes normaux de vibration et types de phonons de surface

Les phonons peuvent être étiquetés par la manière dont les vibrations se produisent. Si la vibration se produit dans le sens de la longueur dans la direction de l'onde et implique une contraction et une relaxation du réseau, le phonon est appelé « phonon longitudinal ». Alternativement, les atomes peuvent vibrer côte à côte, perpendiculairement à la direction de propagation des ondes ; c'est ce qu'on appelle un « phonon transversal ». En général, les vibrations transversales ont tendance à avoir des fréquences plus petites que les vibrations longitudinales.

La longueur d'onde de la vibration se prête également à une seconde étiquette. Les phonons de branche "acoustique" ont une longueur d'onde de vibration qui est beaucoup plus grande que la séparation atomique de sorte que l'onde se déplace de la même manière qu'une onde sonore ; les phonons "optiques" peuvent être excités par un rayonnement optique dans la longueur d'onde infrarouge ou plus. Les phonons prennent les deux étiquettes de telle sorte que les phonons acoustiques et optiques transversaux soient notés TA et TO, respectivement ; de même, les phonons acoustiques et optiques longitudinaux sont notés LA et LO.

Le type de phonon de surface peut être caractérisé par sa dispersion par rapport aux modes de phonon massif du cristal. Les branches du mode phonon de surface peuvent se produire dans des parties spécifiques de la SBZ ou l'englober entièrement. Ces modes peuvent apparaître à la fois dans les bandes de dispersion des phonons en masse comme ce que l'on appelle une résonance ou en dehors de ces bandes comme un mode de phonon de surface pur. Ainsi, les phonons de surface peuvent être des vibrations existantes purement en surface, ou simplement l'expression de vibrations de masse en présence d'une surface, connue sous le nom de propriété d'excès de surface.

Un mode particulier, le mode phonon de Rayleigh, existe dans l'ensemble de la BZ et est connu par des caractéristiques spéciales, notamment une relation fréquence linéaire par rapport au nombre d'ondes près du centre de la SBZ.

Expérience

Deux des méthodes les plus courantes pour étudier les phonons de surface sont la spectroscopie de perte d'énergie électronique et la diffusion d'atomes d'hélium .

Spectroscopie de perte d'énergie électronique

La technique de spectroscopie de perte d'énergie électronique (EELS) est basée sur le fait que l'énergie électronique diminue lors de l'interaction avec la matière. Étant donné que l'interaction des électrons de faible énergie est principalement dans la surface, la perte est due à la diffusion des phonons de surface, qui ont une gamme d'énergie de 10 ^-3 eV à 1 eV.

Dans EELS, un électron d'énergie connue est incident sur le cristal, un phonon d'un certain nombre d'onde, q , et d'une fréquence, , est alors créé, et l'énergie et le nombre d'onde de l'électron sortant sont mesurés. Si l'énergie des électrons incidents, E _i , et le nombre d'ondes, k _i , sont choisis pour l'expérience et que l'énergie des électrons diffusés, E _s , et le nombre d'ondes, k _s , sont connus par mesure, ainsi que les angles par rapport à la normale pour les électrons incidents et diffusés, _i et _s , alors les valeurs de q dans tout le BZ peuvent être obtenues. L'énergie et la quantité de mouvement pour l'électron ont la relation suivante,

E={\frac {\hbar ^{2}k^{2}}{2m}}

où m est la masse d'un électron. L'énergie et la quantité de mouvement doivent être conservées, de sorte que les relations suivantes doivent être vraies pour l'échange d'énergie et de quantité de mouvement tout au long de la rencontre :

\Delta E=|E_{i}-E_{s}|=\hbar \omega

\Delta K=k_{i}(\sin \theta _{i})-k_{s}(\sin \theta _{s})=\mathbf {G} +\mathbf {q}

où G est un vecteur de réseau réciproque qui garantit que q tombe dans le premier BZ et les angles θ _i et _s sont mesurés par rapport à la normale à la surface.

La dispersion est souvent représentée avec q donné en unités de cm ^-1 , dans lesquelles 100 cm ^-1 = 12,41 meV. Les angles d'incidence d'électrons pour la plupart des EELS chambres d'étude de phonons peuvent aller de 135-θ _s et 90- θ _f pour θ _f compris entre 55 ° et 65 ° .-

Diffusion des atomes d'hélium

L'hélium est l'atome le mieux adapté pour être utilisé pour les techniques de diffusion de surface, car il a une masse suffisamment faible pour que de multiples événements de diffusion de phonons soient peu probables, et sa couche d'électrons à valence fermée le rend inerte, peu susceptible de se lier à la surface sur laquelle il heurte. En particulier, ⁴ He est utilisé car cet isotope permet un contrôle très précis de la vitesse, important pour obtenir une résolution maximale dans l'expérience.

Il existe deux techniques principales utilisées pour les études de diffusion des atomes d'hélium . L'une est une mesure dite du temps de vol qui consiste à envoyer des impulsions d'atomes d'He à la surface du cristal puis à mesurer les atomes diffusés après l'impulsion. La vitesse du faisceau d'He varie de 644 à 2037 m/s. L'autre consiste à mesurer la quantité de mouvement des atomes d'He dispersés par un monochromateur à réseau LiF .

Il est important de noter que la source de faisceau de buse d'He utilisée dans de nombreuses expériences de diffusion d'He présente un certain risque d'erreur, car elle ajoute des composants aux distributions de vitesse qui peuvent imiter les pics de phonons ; en particulier dans les mesures de temps de vol, ces pics peuvent ressembler beaucoup à des pics de phonons inélastiques. Ainsi, ces faux pics sont connus sous les noms de "deceptons" ou "phonions".

Comparaison des techniques

Les techniques EELS et de diffusion d'hélium ont chacune leurs propres mérites qui justifient l'utilisation de l'une ou l'autre selon le type d'échantillon, la résolution souhaitée, etc. La diffusion d'hélium a une résolution plus élevée que EELS, avec une résolution de 0,5 à 1 meV par rapport à 7 meV. Cependant, la diffusion He n'est disponible que pour des différences d'énergie, E _i -E _s , inférieures à environ 30 meV, tandis que EELS peut être utilisé jusqu'à 500 meV.

Lors de la diffusion de He, l'atome d'He ne pénètre pas réellement dans la matière, n'étant diffusé qu'une seule fois à la surface ; dans EELS, l'électron peut aller jusqu'à quelques monocouches, se dispersant plus d'une fois au cours de l'interaction. Ainsi, les données résultantes sont plus faciles à comprendre et à analyser pour la diffusion d'atomes d'He que pour EELS, car il n'y a pas de collisions multiples à prendre en compte.

Les faisceaux d'He ont la capacité de fournir un faisceau de flux plus élevé que les électrons dans EELS, mais la détection d'électrons est plus facile que la détection d'atomes d'He. La diffusion est également plus sensible aux vibrations de très basse fréquence, de l'ordre de 1 meV. C'est la raison de sa haute résolution par rapport à EELS.

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